El último cargo público de Castro fue como alcalde de Bogotá (1992-1994). Pero, luego dedicarse exclusivamente a la academia por casi diez años, ha emprendido varias candidaturas infructuosas: para repetir en mandato en la capital en 2003 y 2011, para volver al Senado en 2006 (ya había estado en esa corporación de 1974 a 1982 y de 1986 a 1990) y para la Gobernación de Boyacá en 2007. Además, se salió del liberalismo en 2010 (su aspiración más reciente fue con el aval del partido AICO) y se ha mantenido activo en el debate público. En 2016 fue uno de los líderes que impulsaron el 'No' en el plebiscito que buscaba refrendar el Acuerdo de Paz firmado por el gobierno de Juan Manuel Santos con las Farc y en 2018 apoyó la candidatura presidencial de Iván Duque.

Además de acalde y congresista, el abogado Castro fue constituyente en 1991, embajador en Italia (1982-1984) y ministro de Gobierno (1984-1986) en el gobierno de Belisario Betancur; secretario jurídico (1970-1973) y ministro de Justicia (1973-1974) con Misael Pastrana; así como secretario para la Reforma Administrativa (1968-1970) de Carlos Lleras Restrepo. También aspiró a la Presidencia como precandidato liberal en 1990.